（材料科学与工程学院/文、图）近日，在国家自然科学基金、中央高校基础研究专项基金、深圳市基础研究等项目支持下，哈工大（深圳）肖淑敏、宋清海教授团队与深圳大学陈献副教授合作，在国际著名期刊《Nature Communications》上发表了题为“Dual-wavelength switchable single-mode lasing from a lanthanide-doped resonator”的论文(2022,10.1038/s41467-022-29435 -w)。哈工大（深圳）为第一通讯单位，金立敏助理教授、陈献副教授、肖淑敏教授、宋清海教授为共同通讯作者。

文章指出，基于单一发光增益材料的多波长激光器在集成光子器件、高通量传感、防伪、光通信等领域中有着广泛的应用场景，然而，光束质量控制是多波长激光器件面临的重大难题之一。上转换纳米晶具备丰富的能级和可定制的上转换过程，在多波长激光器件中表现出了极大的应用潜力。但是，基于稀土上转换材料的激光器件往往存在多波长和多模输出的问题。同时，针对上述问题，以及宽光谱范围内波长可动态调谐、高光谱纯度和高对比度激光输出的技术难点，团队提出了一种基于电子态和光学态设计相结合的策略，实验验证了一种超越记录光谱范围（~300纳米）可动态切换的单模激光。该无串扰、定向发射的紫外-红色单模激光行为为片上可集成的稀土基光功能器件提供了新的机会。

关于上述研究，文章提到，该实验中对电子态和光学态的关键设计如下：

首先是通过材料构建实现电子态设计。根据游标效应计算结果，进行光增益介质逆向设计。即，选取Ho³⁺和Tm³⁺为活化剂离子，将两组不同的Nd³⁺→Yb³⁺→Ho³⁺和Yb³⁺→Tm³⁺上转换过程嵌入到上转换纳米晶中，以获得无串扰的荧光输出。根据此概念设计，通过逐层外延生长方法制备了六方相的NaGdF₄:Yb/Nd@NaGdF₄: Yb/Ho@NaYF₄:Ca@NaYbF₄:Tm@NaYF₄:Ca多壳层纳米晶。值得注意的是，上述两组上转换过程被限制在不同壳层中，并通过5纳米厚的惰性NaYF₄:Ca壳层间隔开，以避免稀土离子间不可控交叉弛豫引起的能量损耗。另外，Nd³⁺和Ho³⁺被分隔在NaGdF₄:Yb/Nd和NaGdF₄:Yb/Ho壳层中，在808纳米泵浦下，通过Yb³⁺亚晶格实现由Nd³⁺到Ho³⁺的能量介导传导。这是由于Nd³⁺和Ho³⁺共掺杂时，Nd³⁺与活化剂离子间存在有害的能量转移，会引起巨大的荧光猝灭，而Nd³⁺→Yb³⁺迁移过程具备极高的能量转换效率（高达70%），决定了该Nd³⁺→Yb³⁺→Ho³⁺上转换过程能够获得有效的Ho³⁺发光，以支持激光输出。同时，需要优化多壳层纳米晶中Yb³⁺的掺量，以减少980纳米激发下Ho³⁺跃迁的辐射，并增强Tm³⁺跃迁相关的荧光输出。最终，在808和980纳米激光泵浦下获得无串扰的双模发光。该特性为构建动态可切换的微激光器提供了强有效的光增益介质候选。

其次是通过谐振腔设计实现光学态控制。为了实现精确的模式控制，提出了一种尺寸不匹配的耦合双盘谐振腔。需要注意的是，该图案化的二氧化硅耦合双盘谐振腔通过标准光刻工艺制备，无需高昂耗时的电子束刻蚀工艺。团队将上转换材料旋涂在上述二氧化硅衬底上，每个二氧化硅微柱的大小和形状都可以被很好的保留，除了由于光刻技术制造精度不高而造成的两个微盘间轻微的尺寸不匹配。经实验验证，在808纳米光非对称激励下（通过泵浦耦合双盘中的其中一个微盘实现），可以观察到646.2纳米处的单模激光峰，其半峰宽约0.07纳米，阈值为54.23 mJ cm^-2。同时，与Ho³⁺跃迁相关、在486和543纳米处的另两个特征峰均被很好的抑制，消光比高达11dB。近似地，在980纳米光非对称激励下，可以观察到345.6纳米处的单模激光发射，阈值为41.23mJ cm^-2。与Tm³⁺跃迁相关、在362，451和476纳米处的三个特征峰均被抑制，消光比13dB。当以类似开关的方式调谐泵浦光源波长，能够观察到高抑制比、定向发射的346/646纳米单模激光切换现象。

图1. 稀土基片上激光开关设计概念图

该研究中的光调控，包括模式选择、波长切换和定向发射，是通过增益腔和损耗腔之间的游标效应和增益材料中能量转移控制来实现的。这种激光开关具有很高的均匀性、重复性和非常宽的光谱调谐范围（~300纳米）。显然，这种高抑制比、波长可切换的单向单模激光器更有利于后续在相应方向上集成所需的光子元件，在高密度集成光学领域具有极大的应用潜力。该研究在理解以稀土材料为增益介质的耦合腔方面提出了实质性的概念进展，这种电子态和光学态设计相结合的策略可以很容易地扩展到其他增益介质，无疑将稀土掺杂上转换材料的应用范围从成像拓展到集成光子电路领域。（审核：徐成彦）

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-29435-w